煤炭或生物質氣化生成的合成氣經鐵基費托合成可獲得一系列不同碳數的α-烯烴。這些α-烯烴進一步與合成氣經氫甲?;磻傻瞄L鏈脂肪醛,成為制備香料、藥物、表面活性劑等產品的重要原料。這被視為推動煤化工向精細化、高值化轉型的新方向。
然而,在氫甲酰化反應中,目前工業上廣泛使用的銠、鈷基均相催化劑,都面臨反應條件嚴苛、反應后底物與催化劑難分離等問題。相比之下,價格更低的鈷基催化劑應用潛力更大。但與銠基催化劑相比,負載型鈷基催化劑的活性通常較低,且在反應中容易因一氧化碳等分子的強配位作用而流失,穩定性欠佳。
針對上述難題,研究團隊提出構筑“鈷—碳化鉬界面”的新思路,通過控制碳化鉬的形貌和厚度來優化界面結構。研究團隊成功打造出兩種高效界面位點:一種是部分氧化的碳化鉬納米顆粒與鈷顆粒形成的Co-MoOx位點,能顯著降低反應的“能量門檻”,讓氫甲?;磻俾蚀蠓嵘T?-己烯氫甲?;瘻y試中,其催化活性是傳統鈷基催化劑的10.7倍。另一種是碳化鉬納米薄膜與鈷原子形成的Co-Mo2C位點,通過形成穩定的化學連接,牢牢“鎖住”鈷原子,有效解決了催化劑流失問題,大幅提升了反應穩定性。
這項研究不僅為設計高效、穩定的鈷基氫甲?;嘞啻呋瘎┨峁┝诵滤悸?,也為煤炭資源的高附加值轉化提供了可行的技術路線,有望推動相關精細化學品產業綠色升級。
責任編輯: 張磊